2001年，参演电视剧集《萧十一郎》，张晋在剧中扮演虽冷酷无情却与兄长相依为命的雪鹰。

2002年，导演张艺谋拍摄电影《英雄》时，张晋受好友章子怡力荐，担任甄子丹的专替，并且《英雄》里“无名”（李连杰）和“长空”（甄子丹）在围棋院那场出神入化的雨中打斗，很多动作都出自张晋的精妙构思。

2003年，张晋被邀请到美国，在好莱坞电影《霹雳娇娃2》中担任武术指导，为片中德鲁·巴里摩尔、卡梅隆·迪亚兹、刘玉玲和黛米·摩尔设计动作并指导她们的训练。在拍摄《霹雳娇娃2》时，还主演了一部展示华人武术精神的宣传片，并于《霹雳娇娃2》全美上映时随电影一同播出。同年，他还在好莱坞电影《夜魔侠》中担任武术指导。

2004年，张晋与蔡少芬、于波、陈法蓉、杨俊毅等合作主演的奇幻武侠剧《水月洞天》播出，该剧在全国多地都创下了很高的收视率，张晋在其中饰演童氏三兄弟中的小弟童心，拥有童氏一族最高的武力值，是童氏一族人里唯一可以与动物说话的人，但心智仅为儿童。同年，《水月洞天》原班人马主演的续集《灵镜传奇》火热上映。张晋继续饰演童心，但因为接受了大哥童博的灵智从而变得智慧过人。这一年，他还参与了香港电影《无敌英雄》和电视剧《上海滩之侠医传奇》的拍摄，先后与黄德斌、吴启华、蔡少芬、苏永康、王杰、吕颂贤等众多香港演员合作。

2005年，电影《夜宴》开机，张晋再回袁家班，担任该片的武术指导。

2006年，做了几年的演员及武术指导之后的张晋首次担当动作导演，执导电视剧《梁山伯与祝英台》。同年，参演的电视剧《泪痕剑》《大明天下》及电影《天极》陆续播出。

2008年，电影《武术之少年行》全国公映，张晋饰演洪金宝剧中角色的得意门生郭楠。

2009年，与黎姿、孙耀威合作主演的福音电影《流浪汉世界杯》上映，张晋饰演失意的足球球员林世荣。该片于2010年获得中美电影节金天使奖，成为首部获此殊荣的香港电影。

2010年，内地喜剧电影《爱情维修站》上映，这是张晋夫妇婚后合作的第一部电影，二人在片中饰演了其中一对“被维修”的欢喜冤家杨卓和陆楚楚。11月，他参演的红色题材电视剧《《红七军》登上了央视一套黄金档。同年，主演的福音音乐剧《真爱不老》在香港浸会大学会堂公演，这对他的演技和唱功是一次重大考验。

2011年，张晋开始投入王家卫电影《一代宗师》的拍摄，在其中饰演马三一角。8月21日，在东方卫视《舞林大会》的舞台上，张晋与张宇共同演绎《大女人》，受到众评委一致好评，成功晋级，后因档期问题遗憾退赛。同年拍摄完成的电视剧《南少林荡倭英豪》经过两年的后期，于2013年上映，剧中主题曲《嘿！兄弟》和插曲《海中央》由张晋亲自演绎。

2012年，香港喜剧爱情悬疑电影《悬红》上映，张晋在其中饰演反派叶安，合作演员有万梓良、杜汶泽、薛凯琪等。

2013年，历时三年拍摄的电影《一代宗师》2D版上映，总票房超过4亿元，张晋的演技得到广泛认可。1月26日，张晋蔡少芬夫妇携手亮相台视超级巨星红白艺能大赏，首度献唱《东·西》。1月28日，两人被邀录制上海东方卫视春晚，再度献唱该曲。同年，客串好友章子怡的电影《非常幸运》，与蔡少芬再度上演夫妻档。

2015年5月至6月，张晋夫妇加盟江苏卫视《为她而战》真人秀节目，二人默契十足，诠释真爱。6月18日，与吴京、古天乐、任达华合作主演的动作电影《杀破狼2》上映，张晋在其中饰演武功高强，精通英语、泰语、韩语、国语的泰国华侨典狱长高晋。该片上映后获得票房口碑双赢，截至7月中旬票房累计近6亿元。