2007年出演红色革命剧《恰同学少年》中意气风发的王子鹏一角并参演陈可辛执导、刘德华、李连杰等主演的动作电影《投名状》，饰演小五。

2009年9月孙坚参演的家庭情感剧《贤妻良母》播出；同年联合郑元畅、李菲儿等出演12集青春偶像剧《欢迎爱光临》，饰演王宝强一角。

2010年主演的电视剧《生死桥》和《为了新中国前进》先后播出，孙坚饰演小金宝和朱三亮；10月份孙坚参演的古装家庭喜剧《欢喜婆婆俏媳妇》和青春喜剧《刁蛮新娘》播出。

2012年1月孙坚、袁姗姗、舒畅等主演的古装宫廷剧《宫锁珠帘》播出；5月份孙坚客串的古装悬疑剧《赏金猎人》播出；同年孙坚还参演了都市励志爱情剧《无懈可击之蓝色梦想》和古装宫廷剧《美人无泪》。

2013年主演《爱在春天》和《新西厢记》分别饰演郑恒和陆达生；2014年2月孙坚参演的电视剧《爱的妇产科》播出。

2014年12月孙坚主演的谍战剧《锋刃》12月28日在央视一套黄金档播出

2015年孙坚参演的电影《年少轻狂》于4月30日上映。