2011年李梦参演陈忠实的同名小说而改编的电影《白鹿原》，出演“白灵”，同年，并担任2011年西安世园会形象大使。

2012年李梦参演由陈可辛监制、刘伟强执导的热血青春型古装武侠3D电影《血滴子》，饰演“白兰”；并与刘烨、黄渤、张涵予三大影帝共同出演首部电视剧《火线三兄弟》，出演的仗义直言，敢爱敢恨的千金大小姐“梁雅优”。

2013年由著名导演贾樟柯执导的电影《天注定》上映，影片中，李梦饰演夜总会小姐“莲蓉”，并与贾樟柯导演上演了多场吸爆眼球的对手戏；同年，并与“影帝”廖凡共同出演年代传奇电视剧《海上孟府》。

在2013年，李梦在国内首部以摇滚为题材的青春片《摇滚英雄》中，出演影后“李爱”，该角色被媒体称作为“王菲的缩影”。

2013年，电影《老腔》中，李梦首次挑梁，出演女一号，善良坚贞的“小凤”，身着红色棉袄，挽起发髻，额前的美人髻极具民国时期女性的内敛风韵。

2014年在电影《上海王》中，出演传奇女子“小月桂”，这个由多位实力女演员曾经诠释过的角色，对于90后的李梦来说无疑是一种挑战。

2014年，在由香港著名电影人林炳坤先生监制，改编于路内同名小说，以工厂爱情为题材的电影《少年巴比伦》中，再次挑大梁担任女一号，出演70年代最美厂医“白蓝”，为观众展示一段欢喜、感伤、荒芜和诗意的爱情启蒙故事。

2014年，在李玉执导，范冰冰、韩庚主演的电影《万物生长》中，出演“小满”一角，与韩庚温情上演了一段如梦幻般美好的初恋故事。

2015年，在刘江执导的电视剧《黎明决战》中，李梦与刘诗诗共同出演抗战时期，血浓于水，惊心动魄的“姐妹情”。6月电视剧《白鹿原》开机，继电影版之后被陈忠实钦点主演女主角白灵。9月30日警匪电影《解救吾先生》全国公映，李梦饰演忧郁叛逆的绑匪情人“晨晨”。